Spectral and Optical Properties of Correlated Materials.
Propriétés spectrales et optiques des Matériaux corrélés.
Résumé
The major concern of this thesis is the calculation and interpretation of spectral and optical properties of correlated materials. We extend the variety of physcial quantities that can be accessed by modern many-body techniques for realistic materials, such as LDA+DMFT. We introduce an analytical continuation scheme that enables us to derive the real-frequency self-energy from imaginary time quantum Monte Carlo calculations in the most general (cluster) context. This furthermore allows for the calculation of the optical conductivity We have devised a formalism that relies on a formulation of the solid in terms of a localized basis set. The commonly used Peierls substitution approach is generalized to the case of multi-atomic unit-cells. This results in an approach of great versatility, since the entire formulation is independent of the underlying electronic structure method. We have applied these novel techniques to several compounds of interest: *Vanadium dioxide VO2* We find that while the metallic phase is characterized by strong signatures of correlations, the insulator is, as concerns its excitation spectrum, close to a description within a one-particle approach, that we define. Our picture of the insulator emerges as a "many-body Peierls" scenario. In a full-orbital setup, we calculate the optical conductivity of both phases, and find our theoretical result in satisfactory agreement with recent experiments. From the conductivity we, in particular, deduce the colour of the compound. *Vanadium sesquioxide V2O3* In our analysis, we find a correlation enhanced crystal-field splitting at the origin of its metal to insulator transition that occurs upon Cr-doping. Besides making predictions for angle-resolved photoemission experiments, we further evidence an orbital selectivity in the quasi-particle coherence temperature, which in particular allows for an understanding of the temperature dependence of recent optical measurements. *Rare-earth sesquioxides RE2O3 (RE=Ce, Pr, Nd, Pm)* These compounds are wide-gap Mott insulators that are not well described in density functional theory, due to the localized character of the RE4f orbitals. In our analysis, we, in particular, track the influence of these localized 4f orbitals as a function of the filling along the rare-earth series and find quantitative agreement for the evolution of the optical gap and a reasonable overall shape of the optical conductivity.
Dans cette thèse on s'intéresse aux propriétés spectrales et optiques des matériaux aux corrélations fortes de Coulomb. En introduisant un schéma pour la continuation analytique des énergies propres de Matsubara sur l'axe réel dans le cadre le plus général de la théorie de champ moyen dynamique des clusters, les propriétés spectrales résolues en angles deviennent accessibles. De plus, dans certaines approximations, ceci permet la détermination des propriétés optiques. Notamment, on développe dans cette thèse un formalisme pour la conductivité optique dans le langage d'une base localisée. En généralisant la substitution de Peierls pour les cas réalistes de plusieurs atomes par cellule élémentaire, nous obtenons une approche très flexible et facile a implémenter. Ces techniques sont appliquées à plusieurs composés: *l'oxyde de vanadium VO2* Alors que sa phase métallique est caractérisée par des forts effets de corrélations dynamiques, le spectre du VO2 isolant est bien décrit dans un langage à un particule, que l'on définira. L'image de l'isolant qui se forme à partir de notre analyse est celle d'un "isolant de Peierls à N particules". De plus, on calcule la conductivité optique des deux phases et on trouve un accord satisfaisant avec des expériences récentes. Finalement, on en déduit aussi la couleur du matériau. *les sesqui-oxyde des terres rares RE2O3 (RE=Ce, Pr, Nd, Pm)* Dans cette série on trace l'influence des orbitales 4f dans la bande interdite d'excitation et dans les spectres optiques. On trouve un accord raisonnable avec des expériences. *le sesqui-oxyde de vanadium V2O3" Dans notre analyse on trouve que la transition métal-isolant en fonction du dopage avec du chromium est causée par un agrandissement de l'écart due au champ cristallin, résultante des corrélations. Egalement, on trouve une sélectivité orbitale de la cohérence des quasi-particules dans le métal, qui permet à expliquer des résultats expérimentaux optiques récentes.
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