A MODEL SYSTEM TO GIVE AN INSIGHT INTO THE BEHAVIOUR OF GOLD NANOPARTICLES UNDER ION IRRADIATION
UN SYSTEME MODELE POUR ETUDIER LE COMPORTEMENT DE NANOPARTICULES D'OR SOUS IRRADIATION
Résumé
Nanocomposites fabricated with ion-based techniques have a number of attractive characteristics. However, the main and most crucial diculty in obtaining commercial NPs-based devices is the inability to produce a suitable narrow size and spatial NP distributions. The objective of this thesis is twofold: i) to go further in the description of the behavior of the ion-driven NPs and ii) to overcome the limitations related to the ion-beam techniques providing a guideline methodology to rationalize the synthesis of NPs when ion-beams are used. Thus, a model system is fabricated. It consists of chemically synthesized metallic nanoparticles sandwiched between two silica layers. We show how the ion irradiation and the temperature can be used to tune the size distribution of the embedded NPs. Moreover, we show that when an initially large NPs size distribution is considered, the study of the growth kinetic of the NPs under irradiation can be problematic. Our model system is than used to investigate in detail the behavior of the NPs under irradiation. We show that the evolution of the precipitate phase under irradiation is successfully described by an Ostwald ripening mechanism in an open system limited by the diusion. Moreover, the concentration threshold for nucleation as well as the surface tension and the gold diusivity in silica under irradiation is estimated. Finally, direct and inverse Ostwald ripening processes under irradiation are systematically investigated and the existing theoretical models experimentally checked.
Les matériaux nanocomposites fabriqués en ayant recours aux techniques par faisceau d'ions présentent des propriétés très attractives dans les domaines de l'optique, de la photonique et de la plasmonique. Cependant, la diculté d'obtenir un système avec une distribution de nanoparticules de taille et de distribution spatiale bien contrôlées limite les applications industrielles. L'objectif de cette thèse est double : d'une part, décrire de manière rigoureuse le comportement des nanostructures sous irradiation. D'autre part, rationaliser la synthèse des matériaux nanocomposites en dénissant à la fois une méthodologie de travail et en dépassant les limites intrinsèques aux techniques par faisceau d'ions. Pour cela nous avons fabriqué un système modèle composé des nanoparticules métalliques (Au) connées entre deux couches de silice. Nous montrons comment l'irradiation et la température peuvent être utilisés pour contrôler la distribution en taille des nanoparticules enfouies dans la matrice. En outre, nous montrons que pour étudier la cinétique de croissance sous irradiation, la distribution en taille des nanoparticules doit être la plus étroite possible. Notre système modèle a été ensuite utilisé pour décrire l'évolution de la phase précipité par un mécanisme de mûrissement d'Ostwald dans un système ouvert limité par la diusion. De plus, nous avons estimé la concentration seuil pour la germination, la tension de surface et la diusivité de l'or sous irradiation. Pour conclure, les mécanismes de mûrissement d'Ostwald direct en inverse sous irradiation ont été étudiés dans les détails et les modèles existants testés expérimentalement.
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