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Théorie et Simulations numériques ab-initio des propriétés électroniques de nanostructures: vers la spectroscopie de perte d'énergie résolue spatialement
Ralf Hambach ()1, 2
1:  LSI - UMR 7642 - Laboratoire des Solides Irradiés
2:  ETSF - European Theoretical Spectroscopy Facility
Cette thèse présente les résultats d'études théoriques et numériques des excitations collectives de systèmes de carbone de dimensionnalité différente. D'abord, une méthode combinant la théorie du milieu effectif et des calculs ab-initio a été développée pour décrire les excitations collectives de nanostructures (comme les nanotubes de carbone) à partir de la polarisabilité de leurs blocs élémentaires (graphène). Contrairement à la théorie diélectrique standard, les équations de Maxwell sont résolues pour la fonction diélectrique microscopique dépendant du temps et du moment ε(q,q',ω) du matériau massif. Cette dernière a été calculée à partir des premiers principes dans l'approximation de la phase aléatoire (RPA). Cette méthode a ensuite été appliquée pour calculer les spectres de perte d'énergie d'électrons (EELS) pour le graphène et les nanotubes de carbone monoparoi (SWCNT). L'accord avec les calculs complètement ab-initio sur ces systèmes et avec les expériences correspondantes est très bon. La dispersion du plasmon π dans le graphène et les SWCNT a été analysée et expliquée. La dépendance avec la direction du moment des spectres de perte d'énergie d'électrons des SWCNT est comprise en termes d'excitations des modes normaux. Finalement, l'utilisation des calculs ab-initio en vue de prédire le EELS résolu spatialement a été étudiée. Le facteur de forme mixte dynamique a été analysé et une discontinuité de son comportement pour certaines réflections de Bragg a été prédite. Cet effet a été expliqué par les effets de champ cristallin et a été confirmé par des expériences de IXS sur le graphite et le silicium. L'approche blocs élémentaires a été appliquée au EELS résolu spatialement.

2010-11-19
Science des matériaux, mécanique, génie mécanique
Ecole Polytechnique
spectroscopie de perte d'énergie – ab-initio – nanostructures
Theory and ab-initio calculations of collective excitations in nanostructures: towards spatially-resolved EELS
In this thesis, collective excitations of carbon systems with different dimensionality have been studied both theoretically and numerically. First, a method combining effective medium theory and ab-initio calculations has been developed which allows to describe the collective excitations of nanostructures (like carbon nanotubes) starting from the polarisability of their building blocks (graphene). In contrast to standard dielectric theory, the Maxwell equations are solved for the full frequency- and momentum-dependent microscopic dielectric function ε(q,q',ω) of the bulk material. The latter is calculated from first-principles within the Random Phase Approximation. Second, this method has been applied to calculate electron-energy loss spectra (EELS) for graphene and single-wall carbon nanotubes (SWCNT). The results are in good agreement with full ab-initio calculations of these systems and corresponding experiments. The linear dispersion of the π plasmon in graphene and SWCNTs has been analysed and explained. The directional dependence of the electron energy-loss spectra of SWCNTs is understood in terms of its normal mode excitations. Third, the use of ab-initio calculations for the prediction of spatially-resolved EELS is discussed. Therefore, the mixed dynamic form factor has been studied and a discontinuous behavior at certain Bragg reflections is predicted. This effect has been explained in terms of crystal local field effects and verified by IXS experiments on graphite and silicon. Finally, the building block approach is applied for spatially-resolved EELS.
electron energy-loss spectroscopy – ab-initio – nanostructures – graphene – carbon nanotubes
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