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Theses Year : 2002

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Signature géochimique de paléocirculations aqueuses dans la calcite de remplissage de fractures de massifs argileux peu perméables et de leurs encaissants

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Abstract

Fractures in rock masses represent preferential path for fluid transfer and, as such, are the most efficient way for migration of radionuclides at the regional scale. The impact of fracturation on hydrogeological system is a major challenge for underground radioactive waste storage projects. In this context, geochemistry of fracture-filling calcite is used to better understand physical and chemical properties of paleofluids. A new methodology has been developped to analyse Mg, Mn, Fe, Sr and Rare Earth Elements REE (La, Ce, Nd, Sm, Eu, Dy and Yb) in calcite by Secondary Ion Mass Spectrometry. Analyses of calcite crystals have been performed in fractures from Jurassic clays and limestones in Franc (Bure and Tournemire sites) and northern Switzerland (Mt Terri's tunnel and deep borehole). On each case, several geochemical signatures are observed, according to REE partitionning and Mn and Fe concentrations. In the Bure site, a dependance of calcite geochemistry from fracture host rock has been evidenced. On the other hand, speciation of REE in solution equilibrated with clayey or calcareous rocks at circumneutral pH (7 to 8) is not significantly influenced by the media: speciation is dominated by carbonate species in both cases and phosphate complexes can modify heavy REE disponibility in relatively to light REE. These results point out that in fractures in clays, calcite crystallizes at equilibrium with a fluid expulsed during diagenesis from clay minerals, recording the effect of clays and accessory phases. In limestone fractures, calcite records a later event related to the past functionning of the present aquifer, and the fluid has reached equilibrium with the rock minerals. In secondary filling calcite from Toarcian Argilites faults close to Tournemire' s tunnel, three successive generations of calcite are observed in an extensive fault, and a fourth in a compressive one. In Aalenian Opalinus Clays veins, comparison between existing isotopic data and Mn, Fe and REE signal in calcite show that calcite from Mt Terri is mainly influenced by argilite host rocks, whereas calcite from deep boreholes did record other processes, possibly during a later event. To conclude, geochemistry of Mn, Fe and the Rare Earth in fracture filling calcite, completed with geochemical modelling, allow us a better understanding of paleofluid transfers that hapenned in a sedimentary basin.
Dans un contexte de stockage de déchets radioactifs en domaine profond, l'impact que peut avoir la fracturation sur le fractionnement hydrogéologique du milieu argileux est primordial pour modéliser les transferts de fluide et la migration de radionucléides. Dans cet objectif, nous nous basons sur l'hypothèse que la géochimie de la calcite secondaire tapissant les fractures reflète les caractéristiques physico-chimiques du fluide à partir duquel elle cristallise. Une nouvelle méthodologie a donc été développée pour l'analyse par Spectrométrie de Masse à Ions Secondaire de Mg, Fe, Mn, Sr et des Terres Rares TR (La, Ce, Nd, Sm, Eu, Dy et Yb) dans la calcite. Cette approche est appliquée à des formations argilo-calcaires jurassiques en France (site de l'Est et région de Tournemire) et en Suisse (tunnel de Mt Terri et Suisse du nord). Plusieurs populations de calcites y sont mises en évidence, d'après les fractionnements en TR légères et moyennes et les teneurs en Mn et Fe. Des contrastes sont apparus notamment dans la calcite des fractures provenant du site de l'est, où les signatures géochimiques diffèrent en fonction de l'encaissant dans lequel la fracture s'est formée. La spéciation des TR dans des solutions en équilibre avec ces encaissants calcaire et argileux pour des pH rencontrés dans les domaines sédimentaires (7 à 8) est dominée par les complexes carbonatés, quel que soit le milieu, et les phosphates peuvent modifier la disponibilité des TR lourdes par rapport aux TR légères. Nous montrons ainsi que, dans les fractures dont l'encaissant est argileux, la calcite précipite à l'équilibre dans les fluides expulsés des argiles ou des minéraux accessoires formés lors de la diagenèse, alors que dans les fractures des encaissants calcaires, la calcite enregistre des processus d'interactions fluide/roche qui ont lieu au niveau de la source du fluide, lorsque la solution s'équilibre avec l'encaissant lors d'un épisode de fracturation plus tardif. Dans les failles formées dans les Argilites du Toarcien au sud du tunnel de Tournemire, trois générations successives de calcite apparaissent dans une fracture d'origine extensive, et une quatrième population s'observe dans une fracture d'origine compressive. Dans les veines et fissures développées dans les Argiles à Opalinus de l'Aalénien (Suisse), la comparaison avec les données isotopiques existantes pour ces veines avec des signatures en Mn, Fe et en TR indique que, dans le tunnel du Mt Terri, les cristaux de calcite ont cristallisé dans un fluide fortement influencé par l'encaissant, tandis que cette influence est moins prononcée dans les forages de Weiach et Riniken. En conclusion, l'analyse des éléments traces dans les carbonates de colmatage de fracture couplée à la modélisation géochimique apporte de nouveaux éléments à la compréhension des interactions fluides-roches associées aux circulations de fluides à différents stades de l'histoire d'un bassin sédimentaire.
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Dates and versions

pastel-00000638 , version 1 (14-09-2004)

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  • HAL Id : pastel-00000638 , version 1

Cite

Delphine Lecocq. Signature géochimique de paléocirculations aqueuses dans la calcite de remplissage de fractures de massifs argileux peu perméables et de leurs encaissants : exemples pris sur les sites de Bure, Tournemire et Suisse du Nord. Géochimie. École Nationale Supérieure des Mines de Paris, 2002. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨pastel-00000638⟩
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