Study of the reactivity of pure minerals in presence of supercritical CO2, measurement of the kinetics of carbonation of portlandite - Archive ouverte HAL Access content directly
Theses Year : 2008

Study of the reactivity of pure minerals in presence of supercritical CO2, measurement of the kinetics of carbonation of portlandite

Étude de la réactivité de minéraux purs en présence de CO2 supercritique : mesure de la cinétique de carbonatation de la portlandite

(1)
1

Abstract

The efficiency on the long term of CO2 geological storage will rely on trapping mechanisms and good sealing properties of the caprock and the eventual access wells. A series of experiments has been devised to observe and quantify the reactivity of portlandite with supercritical CO2. The portlandite has been chosen as a key component of calcium-rich cement for its interest in borehole cement degradation. Initial carbonation rates have been measured under different conditions : pressure 160 bar, temperatures 80, 120, and 200°C and with various amount of water. SEM observations show that the reacting fluid state (absence or presence of liquid phase) controls strongly the carbonation behaviour and the reaction path. A specific geochemical model has been developed in order to account for the particular conditions of our experiments. These results (portlandite carbonation rate and water-poor geochemical system modelling techniques) should be useful to simulate wellbore cement degradation.
Le stockage géologique de CO2 est une des solutions techniques envisagées pour faire face aux émissions de gaz à effet de serre dans l'atmosphère. Déjà mis en oeuvre aujourd'hui dans quelques sites pilotes, son acceptabilité à grande échelle requiert la démonstration de la tenue à long terme des propriétés de confinement des couvertures sus-jacentes aux réservoirs, et des ouvrages en ciment, particulièrement sensibles, qui constituent notamment les scellements de fond de puits. Pendant la phase d'injection, une bulle de CO2 supercritique se forme, migre vers le sommet du réservoir sous l'effet de la poussée d'Archimède et se solubilise lentement (plusieurs dizaines d'années pour que la solubilisation soit complète). Alors que les réactions de dissolution et de carbonatation en présence d'eau liquide sont largement étudiées et commencent à être bien connues, la réactivité de la bulle de CO2 en phase supercritique ou vapeur est encore mal appréhendée. C'est face à ces incertitudes que nous avons mené une série d'expériences visant à décrire, à comprendre et à quantifier la réactivité d'un matériel minéral en présence d'une phase vapeur riche en CO2. Un minéral a été particulièrement étudié : la portlandite. Il s'agit d'un constituant clef des ciments riches en calcium, et à ce titre, peut, en première approche, être considéré comme un analogue des ciments de scellements de fond de puits. La cinétique de carbonatation de la portlandite a été déterminée à 80, 120 et 200°C, sous une pression de 160 bar et au contact de CO2 initialement anhydre, ou d'un mélange CO2-H2O. Un protocole original a été élaboré : il associe mesures de l'avancement de la réaction (principalement, analyses par DRX du taux de carbonatation de la fraction solide et enregistrement de la consommation de CO2 au cours de la réaction) et modélisation de l'évolution des équilibres de phases et des propriétés volumétriques du fluide réactionnel. D'un point de vue phénoménologique, nous avons montré que l'état de phase du système (vapeur ou biphasique liquide-vapeur) est déterminant. Il contrôle en grande partie le mode de réactivité et l'évolution cinétique de la réaction. Un modèle géochimique prenant en compte les spécificités de notre système réactionnel pauvre en eau a alors été développé pour simuler la carbonatation de la portlandite et à terme celle d'un ciment complet de type "fond de puits".
Fichier principal
Vignette du fichier
Regnault_2008.pdf (9.67 Mo) Télécharger le fichier
Loading...

Dates and versions

pastel-00004063 , version 1 (24-07-2008)

Identifiers

  • HAL Id : pastel-00004063 , version 1

Cite

Olivier Regnault. Étude de la réactivité de minéraux purs en présence de CO2 supercritique : mesure de la cinétique de carbonatation de la portlandite. Planète et Univers [physics]. École Nationale Supérieure des Mines de Paris, 2008. Français. ⟨NNT : 2008ENMP1536⟩. ⟨pastel-00004063⟩
681 View
1084 Download

Share

Gmail Facebook Twitter LinkedIn More