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Theses Year : 2008

Mechanisms of action of Polymer Processing Aids during the extrusion of linear low-density polyethylene: experiments and interpretations

Mécanismes d'action de "Polymer Processing Aids" fluorés durant l'extrusion d'un polyéthylène basse densité linéaire : études expérimentales et interprétations

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Abstract

One of the main extrusion process limitations of linear polymers is the occurrence at very low flow rate of surface defect, also called sharkskin defect. In industry, Polymer Processing Aids (PPAs) are commonly used to suppress the sharkskin defect but theirs actions are not well understood. Three PPAs are studied in an extrusion process of a linear-low density polyethylene (LLDPE) with an important surface defect. A transparent slit die enables to follow die pressure, flow velocity by Laser Doppler Velocimetry and to collect die surface after PPA extrusion. LLDPE extrusions with PPA show that after a delay time, pressure tends to decrease and sharkskin disappears. Analyses of die surface by Scanning Electronic Microscopy (SEM) reveal that fluoropolymer coats heterogeneously the die surface. Velocity profiles indicate that wall slip appears during the pressure decrease, and depends on the location in the die, in agreement with coating observations. The influence of extrusion parameters (flow rate, die roughness and die nature) and relatives to PPA (concentration, nature, dispersion) are studied in order to understand the mechanism of PPA action. We demonstrate that local wall slip is directly correlated to deposit area of PPA, which leads to the die pressure decrease. Two models are then developed and compared to experiments and literature: the microscopic one explains the heterogeneous coating at die walls, and the macroscopic one proposes a kinetic of deposits.
Les procédés d'extrusion de polymères linéaires se trouvent souvent limités en débit de production par l'apparition de défauts de surface qui altèrent la qualité des produits. Des " Polymer Processing Aids " (PPAs) à base de polymères fluorés sont alors utilisés industriellement pour éliminer les défauts de surface, encore appelés " peau de requin ". Trois PPAs sont étudiés en procédé d'extrusion sur un polyéthylène basse densité linéaire (PEBDL) présentant un important défaut de surface. Pour cela, une filière plate transparente permet le suivi instantané de la pression, de la vitesse dans l'écoulement par vélocimétrie laser Doppler, et l'analyse de la surface de la filière après récupération d'inserts amovibles. Les extrusions de PEBDL avec PPA montrent qu'après un temps de latence, le défaut de peau de requin se met à disparaître et la pression en filière à diminuer de manière simultanée. Des observations par microscopie électronique à balayage (MEB) montrent l'apparition et l'évolution de dépôts micrométriques fluorés à la surface de la filière. L'évolution du profil de vitesse en filière indique que du glissement à la paroi apparaît simultanément à la chute de pression, et dépend de la localisation sur la filière en accord avec les observations du dépôt. L'influence des paramètres d'extrusion (débit, état de surface et nature de la filière) et des paramètres relatifs aux PPAs (concentration, nature, taille des particules) est investiguée de manière à comprendre les mécanismesd'action des PPAs. Nous mettons en évidence une corrélation spatio-temporelle entre la surface de dépôt fluoré et le glissement à la paroi. La question du lien entre les actions multi-échelles des PPAs est alors abordée. Un modèle microscopique expliquant l'apparition du dépôt hétérogène à la paroi de la filière est développé et comparé aux résultats expérimentaux.
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Dates and versions

pastel-00005020 , version 1 (23-04-2009)

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  • HAL Id : pastel-00005020 , version 1

Cite

Claire Dubrocq-Baritaud. Mécanismes d'action de "Polymer Processing Aids" fluorés durant l'extrusion d'un polyéthylène basse densité linéaire : études expérimentales et interprétations. Sciences de l'ingénieur [physics]. École Nationale Supérieure des Mines de Paris, 2008. Français. ⟨NNT : 2008ENMP1596⟩. ⟨pastel-00005020⟩
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