Adaptation d'un réacteur plasma basse pression de dépôt pour la synthèse d'oxydes soumis à de hautes températures. Application aux piles à combustible type SOFC et aux barrières thermiques.
Résumé
The objective of this study is the development of processes for the creation of oxide films to be used in devices which are designed to function at high temperature. Such synthetic oxides are well-suited toward applications in solid oxide fuel cells and thermal barriers. Non-equilibrium plasma generated in a reactor with a supersonic convergent nozzle was used for the deposition of the oxide films. A nitrated chemical precursor was introduced to the plasma reactor in aerosol form via an adapted injector system. This new aerosol injection system coupled with the plasma enabled the development of oxide layer types which are reputed to be technically difficult to obtain. Study of the fluid dynamics of the gas-particle system was done in two ways. First, a numerical simulation developed using the software FLUENT indicated that the velocity of the plasma exiting a convergent nozzle in the system may be as much as 700m/s. Second, laser-Doppler anemometry experiments showed the importance of the role of the convergent nozzle for gas/particle acceleration. Emission spectroscopic measurements showed the important effect of the convergent nozzle on the concentration of reactive species in the plasma and its contribution to the dissociation of water observed by the presence of OH radical and H bands. Software was developed permitting the study of the evolution of the molar fraction of reactive species along the reactor as a function of the plasma power and the diameter of the convergent nozzle. Scanning electron microscopy was used to study the morphology of the synthetic oxide deposits. Fourier transform infrared spectroscopy was used to quantify the influence of different parameters on the conversion yield. X-ray diffraction spectroscopy was used to measure the purity of the deposits and their corresponding crystal structures.
L'objectif de cette étude consiste à élaborer des couches d'oxydes qui seront utilisées dans des dispositifs fonctionnant à haute température. Les oxydes synthétisés répondent bien aux propriétés recherchées dans les piles à combustible à électrolyte solide et les barrières thermiques. Cet objectif a été atteint grâce à l'utilisation d'un plasma hors-équilibre généré dans un réacteur à tuyère convergente supersonique. Un aérosol contenant les précurseurs nitrés est introduit, à l'aide du système d'injection adapté, dans le réacteur plasma en vue d'obtenir les dépôts d'oxydes recherchés. La mise au point d'un nouveau système d'injection a rendu possible la réalisation des dépôts réputés difficiles à élaborer. L'étude hydrodynamique de l'écoulement des gaz et des particules dans le réacteur a été réalisée de deux façons. D'une part, le modèle développé sous FLUENT a indiqué que la vitesse des gaz plasmagènes en sortie de la tuyère peut atteindre 700 m.s-1. D'autre part, l'anémométrie laser-Doppler a montré le rôle important de la tuyère convergente qui accélère l'écoulement des particules. La spectroscopie d'émission optique a révélé l'importance de cette tuyère sur la concentration des espèces réactives dans le plasma et sa contribution sur la dissociation de l'eau par la présence des radicaux OH° et des H atomiques. Un code développé dans notre laboratoire a permis d'étudier l'évolution des fractions molaires des espèces réactives le long du réacteur en fonction de la puissance et du diamètre du col de la tuyère. La microscopie électronique à balayage a mis en évidence la morphologie des dépôts synthétisés. La spectrophotométrie infrarouge à transformée de Fourier a été employée pour quantifier l'influence des différents paramètres sur le taux de conversion des précurseurs en oxydes. La diffraction des rayons X a confirmé la pureté des dépôts et la structure cristalline correspondante.