Étude du rôle joué par le réseau cristallin dans le couplage magnéto-électrique des matériaux multiferroïques
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Résumé
In this thesis, we present an infrared spectroscopy study of the magneto-electric coupling of multiferroic materials. We first measured the temperature dependent infrared phonon spectrum of the antiferromagnetic compound MnF2 in order to find the changes induced by the magnetic phase transition on the phonons parameters. Then we measured the phonon spectra of TbMnO3 and MnWO4, which are both multiferroic. These materials behave very differently across the phase transitions. On one hand, the phonon spectrum of TbMnO3 undergoes a renormalisation which is similar to that of MnF2 at the antiferromagnetic transition. In this material, there is also an observable effect of the ferroelectric transition on one phonon polarised in the direction of the spontaneous ferroelectric polarisation, indicating a link between the ferroelectricity and the atomic motions of this particular mode. On the other hand, the phonon spectrum of MnWO4 does not exhibit any detectable change at the magnetic and ferroelectric phase transitions. This is possibly related to a purely electronic origin of the ferroelectricity in this material. We have also studied the magnetic excitations of these materials. In MnF2, the infrared transmission measurements show an absorption which is due to the electric activity of a zone edge bimagnon. This excitation is similar to the electromagnons of multiferroic materials because it is a magnetic excitation activated by an oscillating electric field. In TbMnO3, we measured the infrared absorption of the most intense electromagnon around 60 cm−1 and we showed that its whole spectral weight comes from two phonons polarised in the a direction. The absence of electromagnon in the absorption spectrum of MnWO4 indicates that the existence of an electromagnon in the specturm of multiferroic materials is closely related to a strong coupling between the phonons and the magnetic order.
Dans cette thèse, nous présentons une étude par spectroscopie infrarouge du couplage magnéto-électrique de matériaux multiferroïques. Nous avons commencé par mesurer la dépendance en température du spectre de phonons infrarouges du composé antiferromagnétique MnF2 et nous avons montré que les fréquences des phonons sont sensiblement modifiées par la transition magnétique. Nous avons ensuite mesuré le spectre de phonons de TbMnO3 et MnWO4, deux matériaux multiferroïques. Ces deux matériaux ont des comportements très différents lorsqu'on passe les transitions de phase. D'un côté le spectre de phonons de TbMnO3 subit une renormalisation similaire à celle observée dans MnF2 à la transition antiferromagnétique. On observe également un effet de la transition ferroélectrique sur un phonon polarisé dans la direction de la polarisation spontanée indiquant un lien entre les déplacements atomiques et la ferroélectricité. De son côté, le spectre de phonons de MnWO4, ne présente aucun changement aux transitions de phases magnétiques et ferroélectriques, ceci tend à appuyer l'hypothèse d'une ferroélectricité d'origine purement électronique dans ce matériau. Nous avons également étudié les excitations magnétiques de ces matériaux. Dans le cas de MnF2, des mesures de transmission infrarouge montrent une absorption due à l'activité dipolaire électrique d'un double magnon de bord de zone. Cette excitation est semblables aux électromagnons des matériaux multiferroïques car c'est une excitation magnétique sensible à un champ électrique oscillant. Dans TbMnO3, nous avons mesuré l'absorption due à l'électromagnon le plus intense situé autour de 60 cm−1 et nous avons montré que la totalité de son poids spectral vient de deux phonons polarisés dans la direction a. L'absence d'électromagnon dans le spectre d'absorption de MnWO4 semble indiquer que l'existence d'électromagnons dans les matériaux multiferroïques nécessite un fort couplage entre les phonons et l'ordre magnétique.
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