Electronic Structure of Correlated Materials From First Principles: Hubbard interaction and Hund's exchange - Archive ouverte HAL Access content directly
Theses Year : 2011

Electronic Structure of Correlated Materials From First Principles: Hubbard interaction and Hund's exchange

Matériaux Corrélés et Structure Electronique ab initio : interaction de Hubbard et couplage de Hund

(1)
1
Loig Vaugier
  • Function : Author
  • PersonId : 929803

Abstract

In this thesis, we present a new implementation of the constrained Random Phase Approximation (cRPA) in a density functional code within the linearized augmented plane wave (LAPW) framework. The aim is to calculate - from first principles - the effective Coulomb interaction matrix for correlated solids, opening the way to a truly ab initio description within many-body calculations. In particular, we calculate the Hubbard parameter, U, and Hund's exchange, J, as well as their energy dependence arising from dynamical screening effects. As in the Wilson renormalization group, we stress that the effective Coulomb interactions crucially relie on the choice of the correlated subspace for which an effective low-energy Hamiltonian is constructed, although results for physical observables have to be the same at the end. A specific scheme for cRPA, based on a projection approach onto the low-energy subspace, is also introduced in order to deal with electronic structures where the target correlated orbitals are strongly entangled with the itinerant ones. Applications are shown for i) iron-based pnictides, LaOFeAs and BaFe2As2, and chalcogenides, FeSe (Chapter 6), ii) 3d transition metals to benchmark the projection scheme (Chapter 6) and iii) 3d and 4d transition metal perovskites, SrMO3 (M = V, Cr, Mn, Nb, Mo, Tc) and layered perovskites, Sr2MO4 (M = Mo, Tc, Ru, Rh) (Chapter 7). The cRPA values for the interaction Hamiltonian are combined with the dynamical mean-field theory (LDA+cRPA+DMFT) for the description of the spin-orbitally ordered Mott insulator Sr2IrO4, and the rare-earth fluorosulfide pigment, CeSF (Chapter 8).
Cette thèse propose une nouvelle implémentation de "l'approximation de la phase aléatoire avec polarisation contrainte" (constrained random phase approximation, cRPA). Notre implémentation repose sur la théorie de la fonctionnelle de la densité, développée dans une base d'ondes planes augmentées (linearized augmented plane wave, LAPW). Cette méthode, appliquée à des matériaux fortement corrélés, permet de calculer de facon réaliste la matrice d'interaction coulombienne effective, qui pourra être traitée par la suite au moyen de l'approche à N-corps souhaitée. En particulier, les valeurs de l'interaction de Hubbard, U , et de l'échange de Hund, J, sont déterminées de manière ab initio, ainsi que leur dépendance en fréquence qui résulte des effets dynamiques de l'écrantage. Comme dans la théorie du groupe de renormalisation de Wilson, l'interaction coulombienne effective dépend du choix du sous-espace corrélé pour lequel est construit un Hamiltonien effectif de basse énergie, alors que les valeurs des observables physiques n'en dépendent pas. Afin de généraliser la cRPA aux matériaux dont la structure électronique exhibe des orbitales corrélées et itinérantes intriquées, une méthode basée sur la projection sur le sous-espace corrélé est également introduite. Différentes classes de matériaux sont envisagées comme applications : i) pnictides à base de fer, LaOFeAs et BaFe2As2, et chalcogénides, FeSe (Chapitre 6), ii) métaux de transition 3d afin de valider notre méthode de projection (Chapitre 6), iii) oxydes de métaux de transition pérovskites, SrMO3 (M = V, Cr, Mn, Nb, Mo, Tc), et pérovskites en couches, Sr2MO4 (M = Mo, Tc, Ru, Rh) (Chapitre 7). L'Hamiltonien d'interaction cRPA est également couplé à la théorie du champ moyen dynamique (LDA+cRPA+DMFT) afin de décrire l'isolant de Mott induit par le couplage spin-orbite, Sr2IrO4, et le pigment à base de terre rare, CeSF (Chapitre 8).
Fichier principal
Vignette du fichier
these_vaugier.pdf (93.98 Mo) Télécharger le fichier
Loading...

Dates and versions

pastel-00730441 , version 1 (10-09-2012)
pastel-00730441 , version 2 (22-02-2013)

Identifiers

  • HAL Id : pastel-00730441 , version 2

Cite

Loig Vaugier. Electronic Structure of Correlated Materials From First Principles: Hubbard interaction and Hund's exchange. Strongly Correlated Electrons [cond-mat.str-el]. Ecole Polytechnique X, 2011. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨pastel-00730441v2⟩
798 View
990 Download

Share

Gmail Facebook Twitter LinkedIn More