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Theses Year : 2002

Visible infrared two-dimensional Fourier-transform spectroscopy

Spectroscopie femtoseconde cohérente bidimensionnelle dans l'infrarouge

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Nadia Belabas

Abstract

Non-linear femtosecond spectroscopy is the optical analog of multidimensional nuclear magnetic resonance. We report on a new class of optical multidimensional Fourier transform spectroscopy associated with a visible (800 nm) excitation / infrared (10 µm) emission configuration, in which the emitted field results from second-order optical nonlinearities. This technique enables the mapping out of the infrared emission of the sample along two frequency axes : one in the infrared spectral domain, the other in the visible (electronic transition) spectral domain. The retrieved map allows correlation of infrared spectra and Raman spectra at a microscopic level and at the lowest order of non-linearity. This technique is especially well suited to study molecules and semiconductor nanostructures. This configuration is demonstrated on a phase-matched sample, whose effective second order response Xi(2)(−omega2,omega3) is known, by means of the coherent measurement of the midinfrared (15-40 THz) field emitted after a femtosecond visible (340-400 THz) 16 fs phaselocked pulse pair excitation. We further extended our demonstration of two-dimensional Fourier transform visible-infrared spectroscopy to the measurement of the full spectral dependence of the non-linear response of a more complex sample of asymmetric quantum wells. The observed response exhibits the construction of a sum rule over the valence states. Along the way, results on pulse-shaping in the mid-infrared have been obtained : We demonstrate broadband infrared pulse shaping by means of difference frequency mixing of two visible phase-locked linearly chirped pulses in GaAs . The experimental developments reported in this work (portable setup Plug n'Play 2, all digital control of time delays and phase locking, self-referenced detection, long range piezoelectric transducer replacing step motor) are crucial for our experiments where, as the response function of the sample under study is retrieved via double Fourier transform, the time axes of the experiment must be carefully calibrated and locked. These developments can be applied to all multidimensional Fourier transform experiments and to many optical spectroscopy experiments using pulse sequences for excitation or detection of the signal field.
La spectroscopie non-linéaire femtoseconde cohérente multidimensionnelle est une technique optique analogue à la résonance magnétique nucléaire multidimensionnelle. Ce travail présente la première démonstration de spectroscopie bidimensionnelle visible (800 nm)- infrarouge (10µm) par transformée de Fourier. Cette technique permet de cartographier l'émission infrarouge d'un échantillon suivant deux dimensions spectrales : l'une dans l'infrarouge moyen, l'autre dans le domaine visible des transitions électroniques. La carte obtenue permet de corréler des spectres infrarouges et des spectres Raman vibrationnels au niveau microscopique et au plus bas ordre de non-linéarité. Cette technique est particulièrement adaptée à l'étude de molécules ou de nanostructures semiconductrices. Notre implémentation de spectroscopie bidimensionnelle visible-infrarouge a conduit à la mesure de la réponse non-linéaire du deuxième ordre pour un processus de différence de fréquences dans un cristal à l'accord de phase. Une telle mesure de la réponse effective du deuxième ordre Xi(2)(−omega2,omega3) d'un émetteur non-centrosymétrique a été effectuée par la mesure cohérente du champ infrarouge (15-40 THz) émis suite à l'excitation de l'échantillon noncentrosymétrique par une séquence de deux impulsions visibles (340-400 THz) de 16 fs parfaitement verrouillées en phase. Par ailleurs, la mesure de la dépendance spectrale complète de la réponse non-linéaire d'un échantillon plus complexe à puits quantiques asymétriques nous a permis d'observer la construction d'une règle de somme quantique sur les états de valence. Le verrouillage de phase des impulsions excitatrices a été également mis à profit pour réaliser la mise en forme indirecte d'impulsions infrarouges sur une bande spectrale inédite. Cette démonstration a été obtenue par redressement optique du battement entre deux impulsions visibles à dérive de fréquence décalées temporellement. Les développements expérimentaux détaillés dans ce travail (montage portatif Chideuportatif', contrôle tout numérique des délais et verrouillages de phase, détection auto-référencée, cales piézoélectriques longue course substituées au moteur pas-à-pas) sont cruciaux pour nos expériences où les transformées de Fourier imposent un très bon contrôle des axes temporels. Ces développements sont applicables à toutes les expériences de spectroscopie multidimensionnelle par transformée de Fourier et à de nombreuses expériences de spectroscopie optique utilisant des séquences d'impulsions pour l'excitation d'un échantillon ou la détection du champ signal.
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tel-00007455 , version 1 (19-11-2004)

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  • HAL Id : tel-00007455 , version 1

Cite

Nadia Belabas. Spectroscopie femtoseconde cohérente bidimensionnelle dans l'infrarouge. Physique Atomique [physics.atom-ph]. Ecole Polytechnique X, 2002. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00007455⟩
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