Cerium doped lanthanum halides
Fast scintillators for medical imaging
Halogénures de lanthane dopés cérium
Des scintillateurs rapides pour l'imagerie médicale
Résumé
This work is dedicated to two recently discovered scintillating crystals: cerium doped lanthanum halides (LaCl3:Ce3+ and LaBr3:Ce3+).These scintillators exhibit interesting properties for gamma detection, more particularly in the field of medical imaging : a short decay time, a high light yield and an excellent energy resolution.
The strong hygroscopicity of these materials requires adapting the usual experimental methods for determining physico-chemical properties. Once determined, these can be used for the development of the industrial manufacturing process of the crystals.
A proper comprehension of the scintillation mechanism and of the effect of defects within the material lead to new possible ways for optimizing the scintillator performance. Therefore, different techniques are used (EPR, radioluminescence, laser excitation, thermally stimulated luminescence,...). Alongside Ce3+ ions, self-trapped excitons are involved in the scintillation mechanism. Their nature and their role are detailed. The knowledge of the different processes involved in the scintillation mechanism leads to the prediction of the effect of temperature and doping level on the performance of the scintillator. A mechanism is proposed to explain he thermally stimulated luminescence processes that cause slow components in the light emission and a loss of light yield. Eventually the study of afterglow reveals a charge transfer to deep traps involved in the high temperature thermally stimulated luminescence.
The strong hygroscopicity of these materials requires adapting the usual experimental methods for determining physico-chemical properties. Once determined, these can be used for the development of the industrial manufacturing process of the crystals.
A proper comprehension of the scintillation mechanism and of the effect of defects within the material lead to new possible ways for optimizing the scintillator performance. Therefore, different techniques are used (EPR, radioluminescence, laser excitation, thermally stimulated luminescence,...). Alongside Ce3+ ions, self-trapped excitons are involved in the scintillation mechanism. Their nature and their role are detailed. The knowledge of the different processes involved in the scintillation mechanism leads to the prediction of the effect of temperature and doping level on the performance of the scintillator. A mechanism is proposed to explain he thermally stimulated luminescence processes that cause slow components in the light emission and a loss of light yield. Eventually the study of afterglow reveals a charge transfer to deep traps involved in the high temperature thermally stimulated luminescence.
Ce travail concerne l'étude de cristaux scintillateurs inorganiques découverts récemment : LaCl3:Ce3+ et LaBr3:Ce3+. Une réponse rapide, un rendement lumineux élevé et une excellente résolution énergétique sont quelques-unes des propriétés qui rendent les cristaux de LaCl3:Ce3+ et LaBr3:Ce3+ intéressants pour la détection de rayonnement gamma, tout particulièrement en imagerie médicale. La forte hygroscopie de ces matériaux nécessite l'adaptation des modes opératoires habituels pour la détermination des caractéristiques physico chimiques. Une fois déterminées, ces caractéristiques servent au développement de la synthèse industrielle des cristaux.
La bonne compréhension du mécanisme de scintillation et de l'effet des défauts présents dans le matériau permet d'envisager des pistes pour l'optimisation des performances du scintillateur. Dans ce sens, plusieurs techniques sont utilisées (RPE, radioluminescence, excitation laser, thermoluminescence,...). Au côté des ions Ce3+ , des excitons auto-piégés sont impliqués dans le mécanisme de scintillation ; leur nature et leur rôle sont précisés. La connaissance des divers processus impliqués dans le mécanisme de scintillation conduit à prévoir l'effet de la température et du taux de dopage sur les performances du scintillateur. Un mécanisme est proposé pour expliquer les processus de thermoluminescence à l'origine de l'apparition de composantes lentes dans l'émission lumineuse et d'une perte de rendement lumineux. Enfin, l'étude de la luminescence persistante permet de révéler un transfert de charge vers des pièges profonds impliqués dans la thermoluminescence à haute température.
La bonne compréhension du mécanisme de scintillation et de l'effet des défauts présents dans le matériau permet d'envisager des pistes pour l'optimisation des performances du scintillateur. Dans ce sens, plusieurs techniques sont utilisées (RPE, radioluminescence, excitation laser, thermoluminescence,...). Au côté des ions Ce3+ , des excitons auto-piégés sont impliqués dans le mécanisme de scintillation ; leur nature et leur rôle sont précisés. La connaissance des divers processus impliqués dans le mécanisme de scintillation conduit à prévoir l'effet de la température et du taux de dopage sur les performances du scintillateur. Un mécanisme est proposé pour expliquer les processus de thermoluminescence à l'origine de l'apparition de composantes lentes dans l'émission lumineuse et d'une perte de rendement lumineux. Enfin, l'étude de la luminescence persistante permet de révéler un transfert de charge vers des pièges profonds impliqués dans la thermoluminescence à haute température.
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