Etude de nanofils de silicium comme matériau d'électrode négative de batterie lithium-ion - PASTEL - Thèses en ligne de ParisTech Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2015

Study of silicon nanowires as negative electrode material in lithium-ion batteries

Etude de nanofils de silicium comme matériau d'électrode négative de batterie lithium-ion

Résumé

Silicon is a promising anode material to increase the capacity of Li-ion battery. Unfortunately, it undergoes huge volume variations upon cycling, leading to fast capacity decay of the electrode. One of the keys to overcome this issue is to use silicon nanowires (SiNWs), synthesized by chemical vapor deposition, which have the ability to better accommodate the volume changes. The thesis presented here aims at studying the electrochemical performances of such electrodes and the possible improvement in the perspective of a use in a Li-ion battery. First of all, analysis by nuclear magnetic resonance (NMR), electron energy loss spectroscopy and electronic tomography were performed along the first cycle in order to study lithium insertion and extraction in this material. Different strategies were then addressed to reach a better cycle life, and ex-situ analysis by electron microscopy and NMR allowed a better understanding of the electrode ageing, by notably pointing out the continuous electrolyte degradation. This is at the origin of irreversible lithium consumption which is not compatible with a cycling in a full Li-ion cell. The silicon electrode prelithiation appears as a promising way to overcome this issue. Another important barrier for the elaboration of full Li-ion batteries with high energy density is the low surfacic capacity of SiNWs electrodes. New electrodes based on a silicon nano-tree structure were then synthesized to reach higher silicon loading and allowed to increase the surfacic capacity of the electrodes by a factor 6. Hence, this work gives new insights for the elaboration of high energy density Li-ion battery using a nanostructured silicon anode.
Le silicium est un matériau d’électrode prometteur pour augmenter la capacité de stockage des batteries Li-ion. Il subit malheureusement d’importantes variations de volume lors du cyclage qui diminuent la durée de vie des électrodes. Une des clés pour remédier à ce problème est l’utilisation de nanofils de silicium, synthétisés par dépôt chimique en phase vapeur, pouvant accommoder plus facilement ces variations de volume. La thèse présentée ici s’attache à étudier les performances de ce nouveau type d’électrode et les possibilités d’amélioration en vue d’une utilisation en batterie Li-ion. Dans un premier temps, des analyses par résonance magnétique nucléaire (RMN), spectroscopie de perte d’énergie des électrons et tomographie électronique ont été effectuées à différents stades du premier cycle afin d’étudier l’insertion et l’extraction du lithium dans ce matériau. Différentes stratégies de cyclage ont ensuite été abordées pour augmenter la durée de vie. Des analyses ex-situ d’électrodes par microscopie électronique et RMN ont alors permis de mieux comprendre le vieillissement, mettant notamment en évidence la dégradation continue de l’électrolyte sur le silicium qui est à l’origine d’une consommation irréversible de lithium. La prélithiation des électrodes apparaît comme une voie prometteuse pour remédier à ce problème. Enfin, de nouvelles structures plus denses à base de nano-arbres de silicium ont été synthétisées et ont permis de multiplier par plus d’un facteur 6 la capacité surfacique. Ce travail ouvre ainsi des perspectives intéressantes pour l’élaboration de cellules lithium-ion complètes de grande densité d’énergie utilisant une anode de silicium nanostructurée.
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Dates et versions

tel-01234963 , version 1 (27-11-2015)
tel-01234963 , version 2 (30-11-2015)

Identifiants

  • HAL Id : tel-01234963 , version 2

Citer

Leveau Lucie. Etude de nanofils de silicium comme matériau d'électrode négative de batterie lithium-ion. Physique [physics]. Ecole Polytechnique, 2015. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-01234963v2⟩
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