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Theses

Etude de l'altération de la matrice (U,Pu)O2 du combustible irradiéen conditions de stockage géologique : Approche expérimentale et modélisation géochimique

Résumé : Afin d’évaluer les performances du combustible irradié en situation de stockage géologique, des recherches sont menées sur le comportement à long terme des combustibles irradiés (UOx et MOx) en conditions environnementales se rapprochant de celles du site de stockage français. L’objectif de cette thèse est de déterminer si la géochimie de la couche géologique d'argilites du Callovo-Oxfordien (COx) et la corrosion des conteneurs en acier (produisant du fer et de l'hydrogène) ont un impact sur la dissolution oxydante de la matrice (U,Pu)O2 sous radiolyse alpha de l’eau.Des expériences de lixiviation ont été réalisées avec des pastilles de UO2 dopées en émetteurs alpha (Pu) et du combustible MOx MIMAS (non irradié ou irradié en réacteur) afin de mettre en évidence l’influence de l’eau du COx et de la présence de fer métallique sur la dissolution oxydante de ces différents matériaux induite par la radiolyse de l’eau. Les résultats indiquent un effet inhibiteur de l’eau du COx sur la dissolution oxydante de la matrice UO2. D’autre part en présence de fer, deux régimes différents sont observés. Sous irradiation alpha dominante telle que celle attendue en stockage géologique, la dissolution oxydante de la matrice UO2 et du combustible MOx est très fortement inhibée du fait de la consommation des espèces radiolytiques oxydantes par le fer en solution avec précipitation d’hydroxydes de Fe(III) à la surface des pastilles. En revanche, sous forte irradiation beta/gamma comme dans le cas du combustible irradié, les traceurs de l’altération indiquent que celle-ci se poursuit en présence de fer tandis que la concentration en uranium en solution est contrôlée par la solubilité de UO2(am,hyd). Ceci est expliqué par le déplacement du front redox de la surface du combustible vers la solution homogène ne protégeant plus le combustible. Les modèles géochimique (code CHESS) et de transport réactif (code HYTEC) développés représentent correctement les principaux résultats et mécanismes mis en jeu.
Document type :
Theses
Complete list of metadatas

https://pastel.archives-ouvertes.fr/tel-01306703
Contributor : Abes Star :  Contact
Submitted on : Monday, April 25, 2016 - 1:22:07 PM
Last modification on : Tuesday, July 21, 2020 - 3:16:47 AM
Document(s) archivé(s) le : Tuesday, July 26, 2016 - 11:43:41 AM

File

2015ENMP0057_archivage.pdf
Version validated by the jury (STAR)

Identifiers

  • HAL Id : tel-01306703, version 1

Citation

Mélina Odorowski. Etude de l'altération de la matrice (U,Pu)O2 du combustible irradiéen conditions de stockage géologique : Approche expérimentale et modélisation géochimique. Géochimie. Ecole Nationale Supérieure des Mines de Paris, 2015. Français. ⟨NNT : 2015ENMP0057⟩. ⟨tel-01306703⟩

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