Prediction of thermal conductivity and strategies for heat transport reduction in bismuth : an ab initio study .

Prédiction de la conductivité thermique et stratégie de réduction du transport de la chaleur dans le bismuth : étude ab initio.

Maksim Markov (1)

1 LSI - Laboratoire des Solides Irradiés - Irradiated Solids Laboratory

This work is devoted to the theoretical investigation of the heat conduction in bulk bismuth and the possible strategies for its reduction. Thermal properties of Bi are extremely interesting because of its low thermal conductivity that makes this material suitable for the thermal management applications. Moreover, bismuth is an excellent model substance for the study of thermoelectricity and bismuth-based compounds such as Bi2 Te3 and Bi2 Se3 which are typical thermoelectric materials used in industrial applications.In collaboration with L. Paulatto (IMPMC), G. Fugallo (Ecole Polytechnique), F. Mauri(IMPMC) and M. Lazzeri (IMPMC) I have applied the recently developed advanced methods of the solution of the Boltzmann transport equation (BTE) and of the phonon-phonon matrix elements calculation to describe thermal transport in bismuth. I have obtained the temperature dependence of the lattice thermal conductivity which is in excellent agreement with experiment. Moreover I am able to predict the lattice thermal conductivity (LTC) at temperatures at which it has not been measured. I have found that most of heat is carried by the acoustic phonons. However, the optical phonons were shown to play an important role by modulating the magnitude of the acoustic-optical phonon interaction (AOPI) and thus the value of the lattice thermal conductivity. Furthermore, I have shown that the available experimental data for the lattice thermal conductivity for polycrystalline thin-films are remarkably explained by my calculations, which enables me to predict the effect of the LTC size reduction for various temperatures and nanostructure shapes and sizes.The methods I use contain no empirical fitting parameters and give a direct insight into the microscopic mechanisms determining the transport and anharmonic properties of the materials. This allows me to analyze the anharmonic broadening that is inversely proportional to the phonon lifetime, for the various phonon modes along the high symmetry directions in the Brillouin zone and show what are the major scattering channels for coalescence/decays of phonons that govern the thermal transport in Bi.

Cette thèse de doctorat porte sur l'étude théorique de la conductivité thermique du réseau dans le bismuth semi-métallique et sur les stratégies pour réduire la conductivité thermique en vue d'applications pour réduire l'échauffement dans les circuits électroniques, et pour la thermoélectricité. J'ai utilisé des méthodes avancées de résolution de l'équation de transport de Boltzmann pour les phonons, et de calcul ab initio des éléments de matrice de l'interaction phonon-phonon. J'ai calculé la dépendance en température de la conductivité thermique du réseau dans le matériau en volume en excellent accord avec les rares expériences disponibles. J'ai obtenu une description très précise, à l'échelle microscopique, du transport de la chaleur et j'ai quantifié la contribution des porteurs de charge à la conductivité thermique totale. J'ai démontré que la nano-structuration et la photo-excitation sont des moyens très efficaces dans le bismuth de contrôler la diffusion des phonons qui portent la chaleur, respectivement par interaction avec les bords de l'échantillon, et par interaction phonon-phonon. En contrôlant l'équilibre entre ces deux derniers effets, j'ai prédit de façon exhaustive l'effet de réduction pour différentes températures et tailles de nanostructures, pour des mono et poly-cristaux, semi-conducteurs ou semi-métalliques. Enfin, j'ai étudié l'élargissement anharmonique des phonons acoustiques et optiques, et j'ai déterminé pour chacun les interactions majeures qui contribuent à l'élargissement. L'atténuation du son a été prédite dans le bismuth pour de futures expériences. L'approximation des grandes longueurs d'ondes [long-wave approximation (LWA)] a été validée pour le bismuth et ses limites ont été déterminées.

Mots clés: Density functional theory (DFT); Bismuth; Heat transport; Thermal conductivity; Nanostructures

Mots clés: Théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT); Bismuth; Transport de la chaleur; Conductivité thermique; Nanostructures

Domaines: Physique [physics]

Maksim Markov. Prediction of thermal conductivity and strategies for heat transport reduction in bismuth : an ab initio study .. Physics [physics]. Université Paris Saclay (COmUE), 2016. English. ⟨NNT : 2016SACLX010⟩. ⟨tel-01438827⟩