70°C impact on geochemistry, microstructure and diffusion at concrete / clay interfaces : in situ and laboratory experiments, modelling
Influence d'une température de 70°C sur la géochimie, la microstructure et la diffusion aux interfaces béton/argile : expérimentations en laboratoire, in situ et modélisation
Résumé
Radioactive wastes in future deep geological disposals will generate heat and locally increase temperature in the engineered barriers and host-rock. In the French design of disposal cells, temperature may reach 70°C in cementitious materials and at their contact with the clayey host-rock. The impact of temperature under such disposal conditions is still poorly known, especially regarding the geochemical and physical evolution at the interface between these two materials.Two experimental devices are designed. The first involves creating interfaces between OPC paste and argillite of Tournemire in diffusion cells. The evolution of solutions and materials are analysed over time. The second device involves creating OPC paste / argillite interfaces at 70°C under in situ conditions in the underground laboratory of Tournemire (France). This device, more representative of a deep disposal, is dismantled after one year. Prior to interface study, behaviour of the OPC paste after a temperature increase from 20 and 70°C was analysed and simulated. Reactive transport modelling supports the experimental results in order to better understand the physico-chemical evolutions at the interface.Neoformation of tobermorite (well-crystallised C-S-H), phillipsite (only in situ), C-A-S-H and calcite formed a layer at the interface. A kinetic of tobermorite precipitation is evaluated. Significant decalcification and carbonation were noticed in the cement paste. Total porosity decreases in the cement paste despite an opening of the macroporosity due to portlandite dissolution. Argillite seems to be weakly altered even if alkaline plume goes deeply through it. Porosity changes do not alter significantly diffusive properties at the studied time scale.
Dans le concept actuel du stockage géologique des déchets radioactifs en France, les interfaces entre la roche encaissante, une argilite, et les matériaux cimentaires utilisés pour les bouchons de scellement et les corps des alvéoles de stockage pourraient subir une température de 70°C due à l’activité exothermique de déchets. Les évolutions minéralogiques, microstructurales et leurs conséquences sur les propriétés de transport à ces interfaces sont mal connues dans ces conditions de température.Deux dispositifs expérimentaux sont conçus. Le premier consiste à créer des interfaces pâte de ciment CEM I / argilite de Tournemire en cellules de diffusion. La chimie des solutions est suivie dans le temps et quatre échéances permettent d’étudier l’évolution temporelle des matériaux. Le second dispositif consiste à créer de telles interfaces in situ à 70°C dans le laboratoire souterrain de Tournemire. Ce dispositif, plus représentatif des conditions de stockage, est démantelé après un an d’interaction. Au préalable, le comportement de la pâte de ciment CEM I à l’issue d’une augmentation de température de 20 à 70°C est analysé. La modélisation en transport réactif (Hytec) est utilisée en support à la compréhension des évolutions physico-chimiques.La néoformation de tobermorite, de phillipsite (in situ uniquement), de C-A-S-H et de calcite formant un ruban à l’interface est avérée. Une cinétique de précipitation de la tobermorite a ainsi pu être évaluée. La pâte de ciment est décalcifiée et carbonatée. La porosité totale diminue dans la pâte de ciment, malgré une ouverture de la macroporosité par dissolution de portlandite. L’argilite semble être peu altérée. La température accélère la diffusion, tandis que les variations de porosité et le ruban ne changent pas significativement les propriétés de diffusion sur une année.
Origine : Version validée par le jury (STAR)