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Theses

Design numérique de métamatériaux pour des applications photovoltaïques

Résumé : Le but de la thèse était de simuler le spectre d'absorption de méta-matériaux pour les applications photovoltaïques. Par méta-matériaux, nous entendons une assemblée d'objets de taille nanométrique situés à distance mésoscopique. L'idée sous-jacente est qu'en modifiant la taille du nano-objet et l'arrangement géométrique, on peut ajuster le seuil d'absorption. Pour calculer ces quantités, j'ai utilisé l'état de l'art du formalisme, c'est-à-dire des méthodes ab initio.La première étape du travail a été dédiée au calcul de l'absorption d'un objet isolé (tranche de silicium, graphène, hBN). Dans le cadre de codes périodiques, on utilise une supercellule avec du vide pour isoler l'objet, et une méthode a été développée précédemment dans le groupe de Spectroscopie Théorique du LSI, pour obtenir des résultats indépendants du vide. Elle est appelée Selected-G, et a été appliquée avec succès aux surfaces de silicium. Pour une tranche isolée, une expression modifiée du potentiel coulombien dans l'espace réciproque, appelé "slab potential", doit être utilisée. Pour valider l'utilisation du potentiel de slab pour le calcul de la matrice diélectrique microscopique, j'ai simulé les spectres de perte d'énergie d'électrons pour des empilements de quelques plans de graphène, et reproduit avec succès les données expérimentales disponibles. Cela a offert la possibilité d'étudier la dispersion du plasmon d'un plan de graphène, et discuter la nature des excitations électroniques dans ce système (transitions interband ou plasmon 2D).La second étape a été consacrée à l'étude du spectre d'absorption d'une assemblée de tranches en interaction. Comme il a été mis en évidence que le formalisme de supercellule agit comme une théorie de matériau moyen avec du vide, avec l'effet erroné d'avoir des spectres dépendant de la taille de la supercellule, j'ai renversé la procédure pour extraire le spectre de la tranche en interaction, affranchi du problème du vide. La faisabilité a été démontrée sur les tranches de hBN, dont le caractère semi-conducteur à large bande interdite évite les instabilités numériques.Cela a permis de comprendre la raison pour laquelle l'absorption de la tranche en interaction de silicium apparaît à plus basse énergie que celle du matériau massif: cela vient de la présence des états de surface dans la bande interdite de la structure de bandes du massif. Néanmoins, la différence avec la tranche isolée doit être encore étudiée.La troisième partie a été dédiée à l'étude de matériaux utilisés, ou candidats, aux applications photovoltaïques comme InP et InSe. J'ai étudié dans un premier temps les structures de bandes des massifs. Pour corriger la sous-estimation de la bande interdite calculée dans l'approximation de la densité locale (LDA), j'ai calculé les corrections GW, et utilisé la fonctionnelle d'échange et corrélation de Heyd-Scuseria-Ernzerhof (HSE). Le spectre d'absorption de InP massif a été calculé en résolvant l'équation de Bethe-Salpeter, qui permet de tenir compte des effets excitoniques. Comme ce calcul est très lourd numériquement, j'ai également comparé avec le calcul beaucoup plus léger de TDDFT avec le kernel à longue portée pour introduire les effets excitoniques. Pour le massif de InSe, j'ai calculé les corrections HSE pour les valeurs propres et obtenus un bon accord avec la bande interdite expérimentale. Les spectres obtenus en TDDFT, avec le kernel à longue portée, donne de bons résultats. J'ai commencé l'étude de tranches de ces deux matériaux. Des couches épaisses de InP et InSe ont été considérées et une reconstruction de surface (2x2) a été réalisée sur InP pour obtenir une surface semi-conductrice. La structure de bande LDA et les spectres d'absorption ont été calculés. Comme des systèmes d'une telle taille sont hors de portée des calculs de corrections HSE, l'étude s'est concentrés sur des tranches beaucoup plus fine de InSe.
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Contributor : Abes Star :  Contact
Submitted on : Friday, March 8, 2019 - 3:54:06 PM
Last modification on : Sunday, August 2, 2020 - 5:26:08 AM
Document(s) archivé(s) le : Monday, June 10, 2019 - 1:41:49 PM

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72565_IAGUPOV_2018_archivage.p...
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  • HAL Id : tel-02062171, version 1

Citation

Ilia Iagupov. Design numérique de métamatériaux pour des applications photovoltaïques. Materials Science [cond-mat.mtrl-sci]. Université Paris-Saclay, 2018. English. ⟨NNT : 2018SACLX117⟩. ⟨tel-02062171⟩

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