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Theses

Direct synthesis of long-chain hydrocarbons by plasma-catalysis from syngas and CH4-CO2 mixtures

Résumé : Cette thèse porte sur l’étude de la synthèse Fischer-Tropsch (FTS) et de la conversion directe de CO2 et de CH4 en produits liquides à valeur ajoutée par un procédé couplant plasma non-thermique et catalyse hétérogène. Un réacteur plasmocatalytique de type DBD coaxial rempli a été conçu et testé dans cette thèse avec ses appareils d'analyse et de diagnostics. Le réacteur fonctionne dans des conditions ambiantes, le catalyseur et son support se présentent sous la forme de granules empaquetées dans le réacteur. Le support est en aérogel de silice et a été synthétisé par traitement de surface puis séchage ambient. Le chapitre 3 est dédié à l’étude expérimentale de la synthèse Fischer-Tropsch plasmocatalytique. Dans ce chapitre, les expériences ont d’abord été conduites en plasma seul sans catalyseur en portant une attention particulière à l’influence du débit de gaz, du ratio H2/CO et de la fréquence d’excitation électrique sur la conversion du gaz de synthèse. Puis, dans un deuxième temps, le couple catalyseur/support (Co/SiO2) a été introduit dans le réacteur afin d’étudier les résultats de la conversion en association plasmocatalytique. Les chapitres 4 et 5 portent eux sur la conversion plasmocatalytique directe du CO2 et du CH4 en produits liquides et gaz de synthèse. Dans le chapitre 4, la même démarche que celle du chapitre 3 a été employée, à savoir la conduite comparative d’expériences avec et sans catalyseur. Les couples deux catalyseur/support utilisés successivement dans ce chapitre sont Co/SiO2 et Fe/SiO2. Le chapitre 5 étend l’étude en proposant une association plasmocatalytique à deux catalyseurs. Ainsi des combinaisons binaires parmi les couples suivants Co/SiO2, Fe/SiO2, HZSM-5/HZSM-5, Co/HZMS-5 et Fe/HZSM-5 ont été étudiées. Ce couplage a permis d’augmenter la sélectivité vis-à-vis des produits liquides produits en chapitre 4 et d’en produire de nouveaux. Ainsi des alcools, acides carboxyliques et des hydrocarbures C5+ ont été synthétisés. La thèse finit par une comparaison des résultats avec ceux de la littérature provenant de procédés proches ; l’efficacité énergétique et la productivité brute ont notamment été comparées. Quelques voies de réaction possibles ont également été proposées pour initier une réflexion plus théorique. Enfin, des recommandations en vue d’une optimisation/amélioration de la FTS et de la conversion directe CO2/CH4 par voie plasmocatalytique sont fournies et discutées.
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https://pastel.archives-ouvertes.fr/tel-02899601
Contributor : Abes Star :  Contact
Submitted on : Wednesday, July 15, 2020 - 12:49:10 PM
Last modification on : Tuesday, July 21, 2020 - 3:22:56 AM

File

2019PSLEM059_archivage.pdf
Version validated by the jury (STAR)

Identifiers

  • HAL Id : tel-02899601, version 1

Citation

Di Li. Direct synthesis of long-chain hydrocarbons by plasma-catalysis from syngas and CH4-CO2 mixtures. Chemical and Process Engineering. PSL Research University, 2019. English. ⟨NNT : 2019PSLEM059⟩. ⟨tel-02899601⟩

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