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Theses Year : 2019

Study of the kinetics rates of low alkalinity cementitious materials carbonation : impact on the microstructure, the gas transport and the mechanical properties

Apport de matériaux cimentaires modèles à la description des cinétiques de carbonatation de bétons bas-pH : conséquences sur la microstructure le transport de gaz et les déformations

Abstract

Andra, the agency in charge of the radioactive waste management in France, is responsible for the design and the conception of the future deep geological disposal facility purposed to host among others the intermediate level long lived wastes (ILW-LL). The design proposed envisaged the sealing of the disposal ILW-LL wastes’ cells by a swelling clay and two low-pH concrete plugs. Those Low-pH cementitious materials are obtained by massive incorporation of siliceous bearing materials in usual cements, which aimed to lower the materials’ alkalinity (pH). The recourse to commonly used cementitious materials for the sealing would lead to an inhibition of the swelling properties of the clays due to the cements’ high alkalinity.Recent studies have highlighted for low-pH materials an increased permeability, cracking and pore size distribution upon carbonation. IRSN as a French nuclear safety expert raised the question (through this study) of the durability of Low-pH materials in the framework of the carbonation. The carbonation is defined in cementitious materials as the reaction of calcium (Ca) from Ca-bearing phases with the dissolved CO2 in the pore structure, initially present in the atmosphere. A model material approach was adopted in order to unveil the chemical changes and to allow mass balances after carbonation. The results obtained evidenced the role of the calcium content and the aluminum content. Materials with high Ca content evidenced the slower carbonation kinetic. In presence of aluminium and high calcium content TAH and pentahedral Al species were formed, their presence and reactivity correlated with a decreased rate of C-A-S-H degradation compared to the one induced by high ca content. The microstructural evolutions and the changes in volumes and the shrinkage were quantified, the coupling between the chemistry and the transport properties was demonstrated comparing the model materials and the industrials low-pH material
Le projet CIGÉO initié par l'Andra vise au stockage réversible des déchets radioactifs en site géologique. L'Andra envisage le stockage des déchets MAVL (Moyenne Activité-Vie Longue) dans des alvéoles souterrains scellés par un noyau d'argile gonflante en appui sur deux massifs en béton. L'utilisation de bétons classiques causant un panache alcalin conduirait à une inhibition potentielle des propriétés de gonflement du noyau d'argile. Les bétons bas-pH ont donc été développés en conséquence : ils sont obtenus par ajout massif de silice, les amenant ainsi à une valeur de pH deux à trois unités plus basse que les bétons classiques.L'IRSN questionne la durabilité des éléments bas-pH, puisque les éléments de connaissance actuels tendent à montrer une sensibilité accrue de ces matériaux vis-à-vis de l'environnement de stockage et notamment de la carbonatation atmosphérique. Cette carbonatation serait induite par la réaction entre le CO2 contenu dans l'air (utilisé pour ventiler les alvéoles durant leur phase d'exploitation) et le calcium contenu dans les différentes phases constitutives du matériau cimentaire. Des études montrent une augmentation des propriétés de perméabilité suite à la carbonatation des éléments bas-pH corrélée à une plus grande distribution des tailles de pores et une fissuration plus importante au sein des matériaux.Cette thèse porte sur la compréhension du comportement des matériaux bas-pH face à la réaction de carbonatation. L'approche adoptée sera multi-échelles, nous aurons recours à l'étude de différents matériaux cimentaires avec une complexité minéralogique croissante. Celle-ci allant de matériaux modèles uniquement constitués de C-S-H (Silicate de Calcium hydraté) brique élémentaire des liants hydrauliques, aux matériaux industriels comprenant l'ensemble des phases propres aux matériaux cimentaires. La première partie de cette thèse, comprendra la synthèse, la carbonatation accélérée et la caractérisation fine sur le plan chimique, minéralogique, et microstructurale des matériaux. La deuxième étape, correspondra à un post traitement numérique des résultats expérimentaux, via le code couplé chimie-transport HYTEC, permettant l'éva1uation des cinétiques chimiques par analyse inverse.
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Cite

Ekoé Kangni-Foli. Study of the kinetics rates of low alkalinity cementitious materials carbonation : impact on the microstructure, the gas transport and the mechanical properties. Theoretical and/or physical chemistry. Université Paris sciences et lettres, 2019. English. ⟨NNT : 2019PSLET056⟩. ⟨tel-02929257⟩
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