DFT modeling of the catalytic properties of ceria used as interface materials in Solid Oxide Fuel Cells (SOFC) - Archive ouverte HAL Access content directly
Theses Year : 2019

DFT modeling of the catalytic properties of ceria used as interface materials in Solid Oxide Fuel Cells (SOFC)

Modélisation DFT des propriétés catalytiques de la Cérine utilisée comme matériaux d’interface dans les Piles à Combustible à Oxyde Solide (SOFC)

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Abstract

The development of new materials for solid oxide fuel cells (SOFCs) is a challenge to meet current challenges: lowering operating temperature, use of non-precious metals, flexibility of fuel use or resistance to degradation. For these purposes, a dual theoretical and experimental approach has been developed for many years within the I2E team, in order to develop doped cerine-based materials as interface materials to improve the catalytic properties of SOFC. anodes. The experimental approach was implemented to synthesize nanoparticles of pure cerium oxide (rod, cube or octahedron) respectively exposing the surfaces (110), (100) and (111). The results obtained showed that the orientation (100) was the most reactive, followed by the (110), then the (111) least reactive. On the basis of these experimental results, this thesis aims at developing a DFT approach to study the first step of the activation of hydrogen on a pure CeO2 surface, ie for each crystallographic orientation, the adsorption of the molecule on the surface then its dissociation to form hydroxyl groups: geometry and adsorption energy of the molecular and dissociated states, reaction path leading from the adsorption to the dissociation and the corresponding energies of activation. Then calculations will be made to evaluate the effect of a series of dopants (yttrium, gadolinium, samarium) on the mechanism of hydrogen activation and the corresponding activation energies Key words: SOFC, Ceria, hydrogen, DFT.
Le développement de nouveaux matériaux pour les piles à combustible à oxyde solide (SOFCs) est un challenge afin de répondre aux enjeux actuels: abaissement de la température de fonctionnement, utilisation de métaux non précieux, flexibilité d’utilisation du carburant ou encore résistance à la dégradation. A ces fins, une double approche théorique et expérimentale est développée depuis de nombreuses années au sein de l’équipe I2E, afin de mettre au point des matériaux à base de Cérine dopée en tant que matériaux d’interface permettant d’améliorer les propriétés catalytiques des anodes des SOFC. L’approche expérimentale a été mise en œuvre pour synthétiser des nanoparticules d’oxyde de cérium pure (baguette, cube ou octaèdre) exposant respectivement les surfaces (110), (100) et (111). Les résultats obtenus ont montré que l’orientation (100) était la plus réactive, suivie de la (110), puis de la (111) la moins réactive. Sur la base de ces résultats expérimentaux, cette thèse vise à développer une approche DFT pour étudier la première étape de l’activation de l’hydrogène sur une surface pure de CeO2, à savoir pour chaque orientation cristallographique, l’adsorption de la molécule sur la surface puis sa dissociation pour former des groupes hydroxyles : géométrie et énergie d’adsorption des états moléculaires et dissociés, chemin réactionnel conduisant de l’adsorption à la dissociation et les énergies d’activation correspondantes. Ensuite des calculs seront effectués pour évaluer l’effet d’une série de dopants (yttrium, gadolinium, samarium) sur le mécanisme de l’activation de l’hydrogène et les énergies d’activation correspondantes Mots clés : SOFC, Cérine, hydrogène, DFT.
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Cite

Moussa Diawara. Modélisation DFT des propriétés catalytiques de la Cérine utilisée comme matériaux d’interface dans les Piles à Combustible à Oxyde Solide (SOFC). Chimie théorique et/ou physique. Université Paris sciences et lettres; Université des sciences, des techniques et des technologies de Bamako (USTTB), 2019. Français. ⟨NNT : 2019PSLEC029⟩. ⟨tel-03196039⟩
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