Rheological study of ceramic pastes for the shaping of nuclear fuels by extrusion
Etude de la rhéologie de pâtes céramiques pour la mise en forme de combustible nucléaire par extrusion
Résumé
This work deals with the rheology of ceramic pastes, surrogate of MOX nuclear fuels (U,Pu)O2. The thesis falls in the scope of ongoing research towards innovative processing methods to produce nuclear fuels. Fuels that have been produced by powder pressing so far. A water-based formulation yielding defectless extrudates and mimicking a 30%at PuO2 fuel was engineered through the use of polymeric additives. The rheology of the paste was studied, followed by a characterization of the mechanical properties of extrudated and fired rods, in order to assess the feasibility of the process. Conventional capillary rheometry as well as an empirical model derived from ceramic extrusion, were combined to provide with satisfactory pressure predictions over wide operating conditions. Squeeze flow rheometry was also implemented to improve the formulation of pastes with adequate behaviour. Furthermore, it also enables a better control of the slipping conditions, as well as can enlighten liquid phase migration. As a conclusion of this work, the production of nuclear MOX fuels by extrusion seems a promising alternative, which would be worthy of further studies in the future.
Les travaux de cette thèse portent sur la formulation et la rhéologie de pâtes de céramiques simulant le combustible nucléaire MOX (U,Pu)O2 . Ils s’inscrivent dans le contexte de recherche de procédés innovants pour la mise en forme de ces combustibles, traditionnellement fabriqués par pressage de poudres. Un système en base aqueuse représentant un combustible chargé à 30%at en PuO2 et permettant une extrusion sans défauts a été formulé à l’aide d’additifs organiques. Cette formulation de référence a ensuite été caractérisée d’un point de vue rhéologique, puis sur les propriétés atteintes par les échantillons extrudés et frittés afin de valider la faisabilité du procédé. La rhéologie capillaire conventionnelle, ainsi qu’un modèle empirique dérivé de l’extrusion de céramique ont été combinés pour permettre une prédiction fidèle des pressions expérimentales dans un large panel de conditions opératoires. En parallèle la rhéométrie par écrasement a été mise en place pour faciliter la formulation de pâtes au comportement adéquat. Ces essais permettent par ailleurs un meilleur contrôle des conditions de glissement ainsi que la mise en évidence d’éventuels phénomènes de filtration. En conclusion de ces travaux, la mise en forme de combustible MOX par extrusion semble une alternative prometteuse qui mériterait d’être approfondie dans le futur.
Origine : Version validée par le jury (STAR)