Geochemical modeling of isotopic fractionation : implementation in reactive transport code Hytec and environmental applications
Modélisation géochimique des fractionnements isotopiques avec le code de transport réactif Hytec et applications environnementales
Résumé
The scope of geochemical processes modeled by reactive transport codes is widening and allows these codes to address different type of problematics (radioactive waste storage, mining, contamination, etc.). The last decade saw the rise of the isotopic fractionation modeling with reactive transport codes. This functionality allows tracing geochemical processes in amore precise way, using geochemical reactions and the isotopic fractionation they induce. However, the traditionally used hypothesis to model isotopic fractionation relies on the existence of a major isotope for the studied element. This work, prepared at MINES ParisTech, contains mathematical developments to support the methodology a set of less constraining hypotheses, easily verified in the majority of natural systems. Several application cases were performed with Hytec, are active transport code developed at MINES ParisTech. The comparison of isotopic fractionation simulation results in a benchmark study acts as a validation of this methodology with Hytec.Then, a model of degradation and migration of chlorinated solvents in an aquifer-aquitard system was built step by step. This model allows simulating the isotopic signatures of carbon and chlorine in these components. Results showed that data extracted from the aquifer brings information about the reactivity of the aquitard regarding the solvent degradation. Furthermore, results also highlight the importance of the choice of model parameters and the potential of isotopic fractionation modeling combined to theversatility of Hytec.
L’éventail des processus géochimiques modélisés par les codes de transport réactif a vocation à s’élargir de plus en plus et permet à ces codes de traiter des problématiques de nature différente (stockage de déchets radioactifs, exploitation minière, pollutions, etc.). Cette dernière décennie a vu l’essor de la modélisation des fractionnements isotopiques par les codes de transport réactif. Cette fonctionnalité permet d’ajouter au suivi de réactions géochimiques leur impact sur la composition isotopique des espèces chimiques. Néanmoins, l’hypothèse classiquement utilisée lors de ces modélisations repose sur l’existence d’un isotope majoritaire au sein des isotopes de l’élément d’intérêt. Ces travaux menés à MINES ParisTech contiennent les développements mathématiques réalisés afin de vérifier que la méthodologie reste valide pour un ensemble d’hypothèses moins contraignantes, vérifiées dans la majorité des systèmes naturels. Plusieurs applications ont été réalisées avec Hytec, code de transport réactif développé à MINES ParisTech. La comparaison de résultats dans le cadre d’un benchmark a permis de valider l’emploi de cette méthodologie avec Hytec. Ensuite, un modèle de dégradation et de migration de solvants chlorés dans un système aquifère-aquitard a été mis au point et permet de simuler les signatures isotopiques du carbone et du chlore au sein de ces composés. Les résultats ont montré que le suivi de la composition isotopique des solvants dans l’aquifère peut renseigner sur leur potentielle dégradation dans l’aquitard. Par ailleurs, ces travaux montrent l’importance de la configuration du modèle numérique utilisé ainsi que le potentiel offert par la modélisation des fractionnements isotopiques combinée à la polyvalence d’Hytec.
Domaines
Géochimie
Origine : Version validée par le jury (STAR)