Phase transformations and mechanical behaviour at high temperature of a zirconium alloy (M5Framatome) : effect of the temperature history
Transformations de phases et comportement mécanique à haute température d’un alliage de zirconium (M5Framatome) : effets de l’historique de température
Résumé
During a Loss of Coolant Accident (LOCA), a hypothetical accident scenario studied as part of the safety demonstration of pressurised water reactors, zirconium alloy nuclear fuel claddings can undergo a complex high-temperature thermal transient combined with internal pressure. This combination of stresses can lead to creep-induced ballooning and bursting of the cladding, which represents the primary containment barrier for the radioactive material. Numerous studies have revealed the behaviour of the cladding during a simple thermal cycle coupled with mechanical loading. This research work addressed the effects of thermal history during dynamic high-temperature incursions typical of LOCA conditions, on the phase transformations and mechanical properties of M5Framatome* (Zr-1%Nb) alloy cladding. Until now, phase transformations of cladding materials have mainly been studied by "indirect" techniques such as dilatometry, resistivity, and calorimetry. This work also aimed to better quantify them by developing systematic studies using in-situ Synchrotron X-ray Diffraction (SXRD), and then to refine conventional methods accordingly. Regarding the study of the αZr ↔ βZr phase transformation kinetics, cycles simulating the first temperature peaks were applied. They included a first heating up to a temperature between 870°C (middle of the two-phase αZr + βZr domain) and 1050°C (single-phase βZr domain), a cooling down to the αZr domain and a second heating up to the βZr domain. The DRXS measurements showed that the transformation kinetics upon cooling and upon the second heating were affected by the maximum temperature reached on the first heating, with a threshold effect that corresponds to the end of the αZr → βZr transformation. When cooling at 10°C.s-1 fromthe βZr domain, a deviation of 80°C from equilibrium is observed for the transformation start, whereas this deviation is negligible when cooling from the two-phase domain. The reverse transformation kinetics at the second heating, after reaching the βZr domain, starts about 20°C earlier than for a first heating, starting from the as-received microstructure. Furthermore, coupling DRXS with dilatometry measurements revealed a significant discrepancy (40°C) at the first heating between the two techniques. The causes of this discrepancy were identified. The main one seems to be a significant viscoplastic deformation, even at low stresses (< 0.3 MPa), of the small-grained,equiaxed βZr microstructure which affects the dilatometry curve at the end of the transformation. Moreover, the DRXS technique allowed monitoring and quantification of the dissolution/retention phenomena of the equilibrium (βNb) and metastable (βZr*(Nb)) minor secondary phases. Including these new results in the dilatometry data processing method strengthened the already very good agreement betweenDRXS and dilatometry for the cooling and second heating kinetics. The refinement of data processing for the indirect methods eventually allowed the determination of the phase transformation kinetics with a similar accuracy as that obtained using DRXS. The entire available experimental database was then used to identify a new phase transformation kinetic model taking thermal history effects into account. [...]
Au cours d’un Accident par Perte de Réfrigérant Primaire (APRP), scénario hypothétique d’accident étudié dans le cadre de la démonstration de sûreté des réacteurs à eau pressurisée, la gaine de combustible nucléaire en alliage de zirconium peut subir un transitoire thermique complexe à haute température jumelé à une pression interne. Cette combinaison de sollicitations peut induire le ballonnement par fluage et l’éclatement de la gaine qui représente la première barrière de confinement de la matière radioactive. De nombreuses études ont permis de mettre en évidence le comportement de la gaine lors d’un cycle thermique simple couplé à un chargement mécanique. Cette thèse a abordé les effets d’historique de température lors d’incursions dynamiques à haute température typiques de conditions APRP, sur les transformations de phases et les propriétés mécaniques de gaines en alliage M5Framatome* (Zr-1%Nb). Jusqu’à présent les transformations de phases des matériaux de gainage ont été essentiellement étudiées par des techniques« indirectes » par dilatométrie, résistivité et/ou calorimétrie. Ce travail de thèse vise aussi à mieux les quantifier en développant des études systématiques par Diffraction des Rayons X in-situ au Synchrotron (DRXS), puis à affiner les méthodes conventionnelles en conséquence.Pour l’étude des cinétiques de transformations de phases αZr ↔ βZr, des cycles simulant les premiers pics de température ont été réalisés. Ils comportent un premier chauffage jusqu’à une température comprise entre 870°C (milieu du domaine biphasé αZr + βZr) et 1050°C (domaine monophasé βZr), un refroidissement jusqu’au domaine αZr et un second chauffage jusqu’au domaine βZr. Les mesures DRXS montrent que les cinétiques de transformation au refroidissement et au second chauffage sont affectées par la température maximale atteinte au premier chauffage avec un effet de seuil qui correspond à la fin de la transformation αZr → βZr. Au refroidissement à 10°C.s-1 depuis le domaine βZr, un écart de 80°C par rapport à l’équilibre est observé pour le démarrage de la transformation, alors que celui-ci est négligeable lors d’un refroidissement depuis le domaine biphasé. La cinétique de retransformation au second chauffage après un passage dans le domaine βZr débute environ 20°C plus tôt que pour un premier chauffage. Par ailleurs, le couplage DRXS-dilatométrie a mis en évidence un décalage important (40°C) au premier chauffage entre les deux techniques. Les causes de cet écart ont été identifiées. La principale semble être une déformation viscoplastique marquée, même à faible contrainte (< 0,3 MPa), de la microstructure βZr équiaxe qui affecte la courbe de dilatométrie en fin de transformation. De plus, la DRXS a permis de suivre et quantifier les phénomènes de dissolution/rétention des phases secondaires minoritaires d’équilibre (βNb) et métastable (βZr*(Nb)). La prise en compte de ces nouveaux résultats dans le dépouillement des données de dilatométrie a renforcé l’accord déjà très bon entre la DRXSet la dilatométrie pour les cinétiques au refroidissement et au second chauffage. L’affinement du dépouillement pour les méthodes indirectes a finalement permis la détermination des cinétiques de transformation de phases avec une précision similaire à la DRXS. L’ensemble de la base expérimentale disponible a alors été utilisé pour identifier un nouveau modèle cinétique de transformation de phases prenant en compte les effets d’historique de température. [...]
Origine : Version validée par le jury (STAR)