Synthesis and Characterization of Light Elements Hydrides under High Pressure
Synthèse et caractérisation d'hydrures d'éléments légers sous haute pression
Résumé
Over the past 5 years numerous calculations have unveiled a novel view on the chemical combination
of hydrogen with metals under pressure. Three remarkable trends can be identified: (i) Hydrogen stoichiometry
should drastically increase under pressure in metals, (ii) Polyhydrides with non-traditional stoichiometries
should be stable under pressure, (iii) These hydrogen-dominant systems may become metallic
at much lower pressure than for pure hydrogen and could exhibit a high-temperature of superconductivity.
A systematic experimental study of different hydrides of low Z-elements has been undertaken in this
thesis. First, a new synthesis method of high-quality and high-purity samples has been developed: a metallic
foil is heated at high pressure in hydrogen medium using a YAG-laser. Using this method hydrides of
aluminium (AlH3), beryllium (BeH2) and iron (FeHx) were synthesized at high pressure in a diamond
anvil cell. These compounds were characterized in situ by means of Raman spectroscopy in our laboratory,
infra-red spectroscopy and X-ray diffraction using synchrotron radiation light sources. Our results
evidence that the properties of the hydrides are strongly influenced by the properties of the hydrogen sublattice
and confirm the existence of a strong analogy between hydrides with a high hydrogen content and
pure hydrogen. Moreover we confirmed the stability of new polyhydrides with non-traditional stoichiometries
under high pressure through the synthesis of new iron hydrides FeH2 and FeH3 and the formation of
LiH2 and LiH6 when compressing pure lithium hydride LiH.
Ces 5 dernières années de nombreux travaux théoriques ont révélé l’existence d’une nouvelle chimie
entre l’hydrogène et les métaux sous pression. De ces prédictions il est possible d’identifier trois tendances
principales : (i) La stoechiométrie en hydrogène dans les métaux devrait drastiquement augmenter
sous pression, (ii) De nouveaux polyhydrures présentant des stoechiométries inhabituelles devraient être
stable à haute pression, (iii) De tels systèmes à fortes concentrations d’hydrogène pourraient devenir métalliques
à des pressions bien plus basses que celles nécessaires pour l’hydrogène et pourraient présenter
une supraconductivité à haute-température.
Cette thèse présente une étude expérimentale systématique réalisée sur différents hydrures d’éléments
légers. Dans un premier temps une nouvelle méthode de synthèse d’échantillons d’excellente qualité et
haute pureté a été développée : une feuille métallique est chauffée à haute pression en présence d’hydrogène
à l’aide d’un laser YAG. En utilisant cette méthode les hydrures d’aluminium (AlH3), de béryllium
(BeH2) et de fer (FeHx) ont été synthétisés à haute pression dans une cellule à enclumes de diamant. Ces
composés ont été caractérisés in situ dans notre laboratoire par spectroscopie Raman et à l’aide de sources
de lumière synchrotron par spectroscopie infra-rouge et diffraction des rayons X. Nos résultats mettent en
évidence l’influence du sous-réseau d’hydrogène sur les propriétés physiques des hydrures et confirment
l’existence d’une forte analogie entre l’hydrogène pure et les hydrures à forte concentration d’hydrogène.
De plus la stabilité à haute pression de nouveaux polyhydrures présentant des stoechiométries inhabituelles
a été confirmée par le biais de la synthèse de nouveaux hydrures de fer, FeH2 et FeH3, et par la formation
de nouveaux hydrures de lithium, LiH2 et LiH6, lors de la compression de LiH pur.
Loading...